En 1919 abandona su Cataluña natal y se traslada a Madrid, ingresa en la Academia de Bellas Artes y se hace amigo del gran poeta granadino Federico García Lorca y del futuro cineasta surrealista Luis Buñuel, de quien sin embargo se distanciará irreversiblemente en 1930.

Salvador Dali y su mujer Dala, nacida como Elena Ivanovna Diakonova.

En 1927 Dalí viaja por primera vez a París, pero es al año siguiente cuando se instala en la capital francesa y se une al grupo surrealista que lidera el poeta André Breton.

Después de conocer a la que sería su musa y compañera durante toda su vida, Gala, entonces todavía esposa de otro surrealista, el poeta Paul Eluard, Dalí declaró románticamente: «Amo a Gala más que a mi madre, más que a mi padre, más que a Picasso y más, incluso, que al dinero.»

En 1934 viaja con su ya inseparable Gala a Estados Unidos, donde desembarca y se presenta ante los periodistas con un enorme pan cocido por el cocinero del trasatlántico que les ha transportado.

A España regresó en 1948, fijando su residencia de nuevo en Port-Lligat y hallando en el régimen del general Franco toda suerte de facilidades. El gobierno incluso declaró aquel rincón catalán que tanto fascinaba al pintor «Paraje pintoresco de interés nacional».

Al final de su carrera, Dalí no se limitó a la pintura, desarrollando nuevos procesos y medios experimentales

En su madurez, Dalí se implicó con otras actividades «extra-artísticas» que daban una medida de su enorme popularidad como personaje público. En 1968 Dalí grabó un anuncio televisivo para la marca de chocolate Lanvin,48 y en 1969 diseñó el logo de Chupa Chups.

Con 76 años, el estado de salud de Dalí era lamentable, y su mano sufría constantes temblores que evidenciaban el progreso de la enfermedad de Parkinson.

Gala murió el 10 de junio de 1982. Tras su muerte, Dalí perdió su entusiasmo por vivir.

El 23 de enero de 1989, murió a causa de una parada cardiorrespiratoria en Figueras, con 84 años. Fue enterrado en la cripta de Figueras, situada en su casa-museo.